1931年27岁的顾顺章被捕后叛变投降国民党，供出了大量机密，致使中共地下党组织遭受巨大的破坏，多名地下党员遇害，成为"中共历史上最危险的叛徒"。
顾顺章，早年在南洋兄弟烟草公司做钳工，曾加入过青帮，后升为烟草公司工头。1925年五卅运动中，顾顺章表现积极，组织了烟草公司的工人运动，之后进入上海市总工会工作并入党。
1926年，顾顺章和陈赓等人被派往苏联学习间谍技术。回国不久，顾即参加上海工人三次武装起义，任工人稽查队队长。
1927年，顾顺章开始负责中央特科的组织和领导工作，长期在上海与周恩来负责地下活动。
顾顺章为人狡猾多智、沉默寡言、精干勇敢、心狠手辣，但生活腐化，吃喝嫖赌，五毒俱全。他的公开身份是著名魔术师化广奇。1929年11月，他曾带人在上海霞飞路设埋伏，枪杀叛徒白鑫。但是由于其性格散漫，帮会气息浓厚，陈赓曾忧虑地对人说："只要我们不死，准能见到顾顺章叛变的那一天。"陈赓的预言不幸一语成谶。
1931年3月，顾顺章被派护送张国焘和陈昌浩前往鄂豫皖苏区，完成任务后，顾回到武汉登台表演魔术，4月24日被从上海过来的叛徒尤崇新认出，遭到逮捕。被捕后的顾顺章很快就投降，并要求面见蒋介石方能供认其掌握的机密。中统特务马上向徐恩曾密电此事，幸好被人称“龙潭三杰”的徐恩曾机要秘书钱壮飞第一时间拿到并破译密电，立即通过李克农通知陈赓，导致顾顺章掌握的情报价值大减。周恩来后来感慨地说：“没有他们，我们早就不存在了。”
但即使如此，由于顾顺章所处的特殊地位，仍致使当时上海等地的地下党机构几乎完全被摧毁，多人被捕杀。
叛变后的顾顺章在南京中央军人监狱指认了恽代英，并带领政府人员抓获了向忠发、蔡和森等人，并导致即将出狱脱险的恽代英、蔡和森被杀。由于顾顺章叛变，党中央在上海已经无法立足，不得已分批撤离，周恩来暂时秘密躲避在无人知道的四川北路永安里44号伯父家中，随后避往江西苏区；王明暂时躲避在美国安息日会开办的虹桥疗养院，随后避往莫斯科；博古、张闻天、陈云前往中央苏区。陈赓前往鄂豫皖苏区。
1931年12月1日，中华苏维埃共和国临时中央政府主席毛泽东亲自签发通缉令，指出“缉拿和扑灭顾顺章叛徒，是每一个革命战士和工农群众自觉的光荣责任”。
顾顺章被捕后，其家属从威海卫路802号转移到法租界最西部姚主教路125弄的爱棠村33、37号（今徐汇区余庆路110号和102号）。中共特科锄奸将顾家上上下下，一共16人，全部勒死，轰动上海，这就是著名的“爱棠村事件”。只有两个小孩，顾利群（女儿3岁）跟顾益群（顾利群堂弟2岁）被送到乡下寄养。 对这件事，尼克松的名著《领袖们 》曾写道，从不抽烟的周恩来当时破例要了一支烟，抽了一口就呛得直咳嗽，说：“我们今天这样做是万不得已，也不知道将来的历史怎么评价我。”此后的几十年周恩来再也没有碰过烟。
叛变后的顾顺章受中统徐恩曾指令在南京开设了间谍技术训练班，编写教科书《特务工作之理论与实际》，其熟练的技术深受好评。1933年，戴笠将其借调去负责军统的筹备训练工作。
1934年10月2日晚饭后，顾顺章被徐恩曾派员接去谈话，从此一去不返……最终确认被杀。
关于顾顺章为何被杀，众说纷纭。有说法1933年初，顾顺章在上海召集旧部聚会，酒足饭饱后抨击抱怨国民党；有说法顾顺章认为在徐恩曾手下，一条命早晚要被送掉。于是便派老婆与戴笠暗中联系，不料此事又被人出卖给了徐恩曾；而徐恩曾在回忆录中写到，其“因和敌人重新勾结而被处刑”。
关于顾顺章的死亡日期也说法不一，分别有1934年、1935年、1936年。