贝尔在2016年10月的2018年世界杯资格赛面对奥地利
自从第一次为威尔斯青年队上阵后，加雷斯·贝尔很快便被国家一队垂青。2005/06赛季季尾阶段获得国家队主教练托沙克征召，并在2006年5月27日胜千里达2-1一役后备上阵[44]，以16岁又315日之龄打破威尔斯国家队史上最年轻上阵纪录[45]，比起之前尼亚坦加（英语：Lewin Nyatanga）的旧记录还要年轻3个月。巴利在上场后随即为厄恩肖送上致胜一球的助攻。
2006年10月7日加雷斯·贝尔在2008年欧洲国家杯外围赛对斯洛伐克时射入其招牌式罚球，使他成为威尔斯国家队史上最年轻的入球者[46]。2007年3月28日巴利在威尔斯3-0赢圣马利诺一役再次入球建功。
虽然巴利可以借由他祖母的身份代表英格兰，但他早于2007年已声明：“能够代表威尔斯是一份无尚光荣……英方从来没有派员私下跟我接触，只曾通过我经纪的层面。”[47]
从脚踝的长期伤患康复之后，巴利在2009年10日10日回归国家队，于世界杯外围赛对芬兰的硬仗中正选披甲。4日后，在作客对弱旅列支敦士登时巴利先助攻队友大卫·沃恩先下一城，然后又在危险位置博得对方犯规，结果罚球由阿隆·拉姆塞操刀射入。
可惜巴利的复出为时已晚，威尔斯在整个外围赛上表现一般，在分组中只能够克制鱼腩部队阿塞拜疆以及列支敦士登，面对实力较强的德国、俄罗斯以至芬兰时却全数落败，最终累积12分只能在小组中排名第四。自唯一一次出席世界杯(1958年瑞典)打入八强之后至今52年间，威尔斯国家队已经连续13次与世界杯无缘了。
在2010年12月，巴利获BBC颁赠威尔斯本年度杰出运动员大奖。[48]
巴利在年龄上符合参加2012年伦敦奥运的资格，并声言即使在无视威尔斯足总之下，他亦会期待自己能代表英国奥运足球队而“乐于参加奥运”，[49]
但最后却因伤退选。
巴利在2016年欧洲足球锦标赛率领威尔士打入四强赛，创下队史最佳成绩[50]
。而最后在四强赛以0:2败给该届赛事冠军葡萄牙[51]。
2018年3月，威尔斯获邀参加2018年中国杯国际足球锦标赛，而在3月22日面对地主中国的比赛中上演帽子戏法，在国家队的进球数也超越前辈伊恩·拉什，成为队史进球的第一名，该场赛事也已6-0大胜中国，让巴利的记录之夜增添更多光彩。
2021年5月，巴利入选威尔士队出战2020年欧洲国家杯26人名单。[52]
2022年世界杯欧洲区外围赛附加赛，巴利带领威尔士队先斩奥地利，后斩乌克兰，成功带领威尔士相隔64年后再次闯入世界杯。会内赛，巴利理所当然地入选26人名单。在第一场对阵美国的小组赛中，巴利射入一球12码，除了为威尔士取得64年后的第一个世界杯入球外，亦是巴利的第一个世界杯入球。 可惜 威尔士队并未能从小组赛中出线，巴利亦未能再取得入球。世界杯完结后，巴利宣布从国家队中退役，结束其16年国家队生涯。